MOF衍生碳实现大气氛围下创纪录的氡吸附

张明 2024-02-04

近日，苏州大学王殳凹教授团队报道了一种金属有机框架材料（MOF）衍生的微孔碳吸附剂（Zn@NPC），该材料在大气氛围下具有创纪录的氡（Rn）吸附性能。 Zn@NPC具有与Rn动力学半径匹配的孔径，同时孔道中含有高度分散的Zn位点，两者可以协同增强材料对惰性气体Rn的作用力。与商业化的Rn吸附剂椰壳活性炭相比，Zn@NPC对Rn的穿透吸附系数提高了一倍（Kd=9.47 L·g-1），吸附动力学系数提高了两倍（20.25 mL·g-1·min-1)，均创造了大气氛围中Rn吸附的最高性能。密度泛函理论（DFT）计算阐明了孔道限域和金属极化协同效应对提升Rn吸附性能的关键作用。这项工作为大气环境中Rn吸附剂的设计提供了新思路。

氡（Rn）是一种普遍存在的放射性惰性气体，主要通过铀和钍同位素的衰变产生。由于Rn及其衰变子体的本征放射性，吸入Rn会对人体产生健康损害。据估计，在肺癌的所有诱因中，Rn摄入是仅次于吸烟的第二大肺癌因素，其导致的死亡数占所有肺癌相关死亡人数的3.7%。目前，常见的氡防治策略是强制通风和物理隔绝，但都存在成本高和使用场景受限的瓶颈问题。吸附法因其效率高、成本低的特点成为了当前Rn去除的候选方法。然而，在大气环境下，常见的大气成分的浓度（如N2、O2和CO2）比Rn高出几个数量级，会对Rn的吸附产生极强的竞争。此外，由于Rn的化学惰性，Rn与吸附剂之间只有微弱的范德华作用，其作用力也远低于大气中的竞争气体。因此，开发能从大气环境中高效去除Rn的吸附剂仍然是一个重大的科学挑战。

苏州大学的王殳凹教授团队长期致力于放射性惰性气体防治方面的研究，设计合成了一系列金属有机框架材料（MOF）用于Kr/Xe吸附分离，对惰性气体与吸附材料的相互作用机制有深入研究。此前，该团队通过计算筛选和辅助设计，通过权衡吸附动力学和吸附热力学，合成了一例准开孔结构的MOF材料，实现了吸附剂孔道与Rn的范德华作用力最大化，在大气氛围中对Rn动态吸附系数（Kd=8.6 L·g-1）超过当时已报道的所有材料。在前期工作基础上，本工作的设计思路是在孔道匹配原则上进一步引入金属极化诱导作用，利用限域效应和极化诱导的协同作用实现吸附剂对Rn作用力的显著提高。

综上所述，本文报道了一种用于高效Rn去除的金属化多孔碳吸附剂。Zn@NPC吸附剂表现出卓越的Rn捕获能力，在大气环境条件下实现了创纪录的高动态吸附系数9.47 L·g-1和20.25 mL·g-1·min-1的快速吸附速率，超过了之前报道的所有Rn吸附剂。适当大小的孔对提高吸附性能起着关键作用，而DFT计算揭示了高度分散的ZnN4位点协同促进了材料对Rn的作用力。本文的设计思路为后续Rn吸附剂的设计提供了有价值的参考。

苏州大学的硕士研究生龚仕诚、博士研究生陶毅、陈黎熙副研究员为论文共同第一作者，王殳凹教授、孙旭辉教授和张朵副研究员为共同通讯作者。该工作受到科技部重点研发计划、新基石科学基金、国家自然科学基金等项目的大力支持。

文章详情：

Metal–Organic Framework-Derived Metallic Carbon with Record High Radon Gas Capture Performance

Shicheng Gong†, Yi Tao†, Lixi Chen†, Qiuting Xu, Junhao Lu, Fuyin Ma, Xia Wang, Guodong Li, Jun Wan, Guoxun Ji, Linfeng He, Xiaohui Yu, Duo Zhang*, Xuhui Sun*, Zhifang Chai and Shuao Wang*

Cite this by DOI：10.31635/ccschem.023.202303358

文章链接：https://doi.org/10.31635/ccschem.023.202303358

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